Implementation of coupled cluster excitation energies and gradients using pair natural orbitals
- In dieser Arbeit werden auf Basis der PNO-Näherung niedrig-skalierende Varianten von Coupled Cluster Methoden zur Berechnung von Gradienten und Anregungsenergien vorgestellt. Der erstmal vorgestellte PNO-MP2 Gradient wird zur Geometrieoptimierung von Molekülen und schwach-gebundenen Komplexen verwendet, wobei gezeigt wird, dass die Fehler in den Geometrien, welche durch die PNO-Näherung eingeführt werden, vernachlässigbar sind gegenüber dem methodischen Fehler der MP2 Methode. Zur Berechnung von Anregungsenergien mittels PNOs im Formalismus der Antwort-Theorie wird das Konzept zustandsspezifischer PNOs verwendet, verallgemeinert und erweitert um erstmals PNO-basierte Implementierungen der Coupled Cluster Methoden CCSD und CC3 vorzustellen. Hierbei wird gezeigt, dass die Verallgemeinerungen in der Bestimmung der lokalen Korrelationsdomänen für den angeregten Zustand dazu führen, dass sowohl lokale als auch nicht-lokale Anregungen gleichermaßen effizient und genau bestimmt werden können.
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| Author: | Marius Sebastian FrankGND |
|---|---|
| URN: | urn:nbn:de:hbz:294-83151 |
| DOI: | https://doi.org/10.13154/294-8315 |
| Referee: | Christof HättigGND, Volker StaemmlerGND |
| Document Type: | Doctoral Thesis |
| Language: | English |
| Date of Publication (online): | 2021/08/30 |
| Date of first Publication: | 2021/08/30 |
| Publishing Institution: | Ruhr-Universität Bochum, Universitätsbibliothek |
| Granting Institution: | Ruhr-Universität Bochum, Fakultät für Chemie und Biochemie |
| Date of final exam: | 2019/10/18 |
| Creating Corporation: | Fakultät für Chemie und Biochemie |
| GND-Keyword: | Quantenchemie; Anregungsenergie; Elektronenstruktur; Schrödinger-Gleichung; Gradient |
| Institutes/Facilities: | Lehrstuhl für Theoretische Chemie |
| Dewey Decimal Classification: | Naturwissenschaften und Mathematik / Chemie, Kristallographie, Mineralogie |
| faculties: | Fakultät für Chemie und Biochemie |
| Licence (German): |  Keine Creative Commons Lizenz - es gelten der Veröffentlichungsvertrag und das deutsche Urheberrecht |
