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Kevin Bela Schweinar

• This thesis provides novel means to investigate structure-function relationships in electrocatalysts at the near-atomic scale. It is demonstrated how atom probe tomography (APT) advances the understanding of Ir-based water splitting catalysts by its ability to assess localized chemical and structural heterogeneities within the catalyst’s electrochemically active volume at the appropriate length scale and with the required sensitivity. Identified key features can be directly correlated to the global reactivity and degradation behavior of different types of Ir oxides. Further, the development of spatially-correlated X-ray photoemission electron microscopy and APT experiments is detailed, which enables the direct correlation of a catalyst’s microstructure to the local chemical state of its surface. This technique is used to investigate the thermal oxidation of nanocrystalline Ir-Ru alloys.
• Diese Arbeit präsentiert neue methodische Mittel zur Untersuchung von Struktur-Funktions-Beziehungen in Elektrokatalysatoren auf nahezu atomarer Ebene. Es wird gezeigt, dass Atomsondentomographie (APT) das Verständinis von Ir-basierten Wasserspaltungskatalysatoren voranbringt, indem sie die Analyse von lokalisierten, chemischen und strukturellen Heterogenitäten innerhalb des elektrochemisch aktiven Volumens des Materials auf der entsprechenden Längenskala und mit der nötigen Empfindlichkeit ermöglicht. Bestimmte Schlüsselmerkmale können mit der globalen Reaktivität und Stabilität verschiedener Ir-Oxide korreliert werden. Des Weiteren wird die Entwicklung von räumlich korrelierter Röntgen-Photoemissions-Elektronenmikroskopie und APT Experimenten vorgestellt. Diese Methode ermöglicht den Zusammenhang zwischen der lokalen Mikrostruktur und des chemischen Zustands der Oberfläche eines Katalysators zu untersuchen. Als Beispiel wird die thermische Oxidation von Ir-Ru-Legierungen untersucht.