Paarspezifische natürliche Orbitale zur effizienten Berechnung von Coupled-Cluster-Anregungsenergien

In dieser Arbeit wurden erstmalig Paar-spezifische natürliche Orbitale (PNOs) für die Berechnung Anregungsenergien für Coupled-Cluster-Methoden im Formalismus der Antwort-Theorie verwendet. Es konnte gezeigt werden, dass in diesem Formalismus die Zahl der PNOs für angeregte Zustände deutlich geringer ist als für den Grundzustand. Die dabei eingeführte Näherung der abgeschnittenen PNO-Entwicklungen liefert sowohl für die Berechnung der Korrelationsenergie als bei Anregungsenergien Fehler, die klein genug sind und systematisch verringert werden können. Sowohl für lokale als auch nicht lokale Ladungstransfer-Anregungen erhält man mit PNOs eine vergleichbare Genauigkeit. Die ursprünglich hohen Kosten der PNO-Erzeugung und Integral-Transformation können durch die Verwendung weiterer lokaler Näherungen deutlich reduziert werden, sodass mit einer effizienten Implementierungen Rechnungen mit bis zu 5000 Basisfunktionen möglich sind.

Metadaten
Author:	Benjamin Helmich GND
URN:	urn:nbn:de:hbz:294-42287
Referee:	Christof Hättig GND, Volker Staemmler GND
Document Type:	Doctoral Thesis
Language:	German
Date of Publication (online):	2014/09/30
Date of first Publication:	2014/09/30
Publishing Institution:	Ruhr-Universität Bochum, Universitätsbibliothek
Granting Institution:	Ruhr-Universität Bochum, Fakultät für Chemie und Biochemie
Date of final exam:	2014/07/11
Creating Corporation:	Fakultät für Chemie und Biochemie
GND-Keyword:	Zeitabhängige Schrödinger-Gleichung; Anregungsenergie; UV-VIS-Spektroskopie; Farbstoff; Quantenchemie
Institutes/Facilities:	Lehrstuhl für Theoretische Chemie
Dewey Decimal Classification:	Naturwissenschaften und Mathematik / Chemie, Kristallographie, Mineralogie
faculties:	Fakultät für Chemie und Biochemie
Licence (German):	Keine Creative Commons Lizenz - es gelten der Veröffentlichungsvertrag und das deutsche Urheberrecht

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