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Luis Martínez-Suárez

• Density functional calculations were performed to construct an atomistic thermodynamics phase diagram of a Cu/ZnO catalyst showing a rich picture of surface morphologies which are tunable by the chemical and physical properties of the surrounding gas phase. At the strongly reducing conditions relevant to the heterogeneous catalytic process of \(\bf methanol\) synthesis complex electronic charge transfer effects from ZnO to the metal nanoparticle in addition to dynamic behavior of the Cu cluster, give rise to an enhanced activation of the reactant \(CO_{2}\). The free energy landscape of chemical reactions from \(CO_{2}\) and \(H_{2}\) to give \(\bf methanol\) on Cu/ZnO was explored using advanced \(\textit {ab initio}\) molecular dynamics, which unveiled a manifold of chemical species, and provided mechanistic insights which feature the interplay of both components of the catalyst.
• Berechnungen mittels Dichtefunktionaltheorie wurden durchgeführt um ein atomistisches Phasendiagramm für den Cu/ZnO Katalysator zu konstruieren. Es zeigt, wie sich die unterschiedlichsten Oberflächenmontierten durch ihre direkte Abhängigkeit von chemischen und physikalischen Eigenschaften der umgebenden Gasphase gezielt einstellen lassen. Es wird gezeigt, dass unter den typischerweise stark reduzierenden Bedingungen des heterogen katalysierten Prozesses der \(\bf Methanol\)synthese in komplexer Weise elektronische Ladungstransfereffekte vom ZnO zum Metallnanoteilchen sowie dessen dynamisches Verhalten zu einer erheblichen Steigerung der Aktivierung vom Edukt \(CO_{2}\) führen. Mit Hilfe beschleunigter \(\textit {ab initio}\) Molekulardynamiksimulationen wurde die Freie Energiehyperfläche für die \(\bf Methanol\)synthese exploriert wobei eine Vielzahl chemischer Spezies charakterisiert und mechanistische Einblicke erhalten. Hierbei stellte sich das Zusammenspiel beider Katalysatorkomponenten als wichtig heraus.