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Andreas Pletsch

• Im Rahmen der vorliegenden Dissertation konnten grundlegende Fragestellungen eines Projektes zur Gerichteten Evolution von Übergangsmetallkatalysatoren erfolgreich bearbeitet werden. So wurden in einer ersten Phase Synthesewege zu Verbindungen untersucht, die zum einen kovalent mit definierten funktionellen Gruppen eines Proteins verknüpft werden können, und zum anderen als Liganden für Übergangsmetalle fungieren. Für die Synthese des verwendeten Proteins wurde ein literaturbekanntes Expressionskonstrukt in E. coli verwendet, wobei Fermentationsbedingungen und Proteinreinigung an die Bedüfnisse einer parallelisierten Synthese von Enzymbibliotheken angepasst wurden. In einem weiteren Schritt wurden die aus der Expression erhaltenen Proteine mit den zuvor dargestellten Verbindungen modifiziert und die so erhaltenen Hybridkatalysatoren analysiert. Das katalytische Profil der Proteine wurde abschließend an drei exemplarischen Reaktionstypen bewertet.
• This thesis describes the progress achieved towards the ultimate goal of the Directed Evolution of transition metal based catalysts. The first part describes the synthesis of new compounds which can be both covalently attached to defined functional groups of a chosen protein and act as ligands for transition metals. The parallel production and purification of the host proteinis a requirement for the synthesis of a library of protein mutants. A previously described, {\it E. coli} based expression system was modified and optimized for this purpose. Recombinant proteins were then chemically modified with a special focus on the characterization of the resulting hybrid catalysts. Finally the catalytic profile of the conjugates was evaluated in three destinct catalytic transformations.