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Regina Palkovits

• SBA-15, ein geordnetes mesoporöses Siliziumdioxid-Material, wurde als Säurekatalysator in der Gasphasen-Beckmann-Umlagerung von Cyclohexanonoxim zu \(\epsilon\)-Caprolactam untersucht. Eine Methode zur schrittweisen Templatentfernung erlaubt dabei, die katalytische Aktivität von Silanolgruppen im Mikro- oder Mesoporensystem unabhängig voneinander zu untersuchen. Die Ergebnisse zeigen, dass Silanolkonzentration, ihre Acidität und ihre geometrische Umgebung in Mikro- oder Mesoporen Einfluss auf die katalytische Aktivität haben. In einem weiteren Ansatz diente SBA-15 als Trägermaterial für die Immobilisierung eines molekularen Katalysators. Die Untersuchung konzentrierte sich auf die Entwicklung einer Methode zur kovalenten - aber reversiblen - Immobilisierung von Diphosphanliganden auf SBA-15. Das Konzept einer Kreuzmetathese zur reversiblen Immobilisierung konnte an einem Testsystem belegt und erfolgreich auf einen molekularen Hydrierkatalysator übertragen werden.
• SBA-15, an ordered mesoporous silica, has been investigated as solid acid catalyst for the gas phase Beckmann rearrangement of cyclohexanone oxime to \(\epsilon\)-caprolactam. Using a method for stepwise template removal, it becomes possible to study the catalytic activity of silanols in micropores and mesopores independently of each other. The results show that silanol concentration, the nature of silanols in terms of their acidity, and their geometric environment in micropores or mesopores influences the catalytic activity. In a different approach SBA-15 has been used as support material for the immobilization of a molecular catalyst. The study focuses on the development of a versatile method for the covalent but reversible immobilization of diphosphine ligands onto SBA-15 as support material. The concept of crossmetathesis inside the pore system of SBA-15 has been proven by binding a test system reversibly onto SBA-15 and could be successfully applied to form immobilized hydrogenation catalyst.