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Tobias Zimmermann

• The platinum catalyzed oxidation of methane to methyl bisulfate in \(H_{2}O/H_{2}SO_{4}/SO_{3}\) was investigated. This reaction is part of the Periana/Catalytica system which is due to the high selectivity promising for the direct conversion of methane. Pt(II) modified nitrogen containing carbon materials catalyze this reaction, but partially show undesired stability properties, in particular carbon corrosion and leaching of platinum species. Potassium tetrachloroplatinate, a possible model compound for leached species, showed high activity, selectivity, and stability. This is due to the common belief unexpected. Thus, the influence of sulfur trioxide, catalyst, and additive concentration on the performance of molecular catalysts was investigated. The measured activities are likely the highest, reported for the selective oxidation of methane, and exceed hitherto publications by orders of magnitude.
• Die platinkatalysierte Oxidation von Methan zu Methylbisulfat in \(H_{2}O/H_{2}SO_{4}/SO_{3}\) wurde untersucht. Diese Reaktion ist Teil des Periana/Catalytica Systems, das aufgrund der hohen Selektivität vielversprechend für die direkte Umsetzung von Methan ist. Pt(II)-modifizierte stickstoffhaltige Kohlenstoffmaterialien katalysieren diese Reaktion, zeigen aber teilweise ein unerwünschtes Stabilitätsverhalten, insbesondere Kohlenstoffkorrosion und Auslaugung von Platinspezies. Kaliumtetrachloroplatinat, eine mögliche Modellverbindung für ausgelaugte Spezies, zeigte hohe Aktivität, Selektivität und Stabilität. Da dies aufgrund der vorherrschenden Meinung unerwartet ist, wurde der Einfluss von Schwefeltrioxid, Katalysator und Additivkonzentration auf die Leistung molekularer Katalysatoren untersucht. Die gemessenen Aktivitäten, sind wahrscheinlich die höchsten, die für die selektive Oxidation von Methan berichtet wurden, und übertreffen bisherige Veröffentlichungen um Größenordnungen.